Aymoré Moreira nació en Miracema, Río de Janeiro, en 1912. Era hermano de Zezé Moreira y Ayrton Moreira, ambos entrenadores de fútbol como él.
Empezó su carrera como media-punta, pero pronto se firmó como portero, actuando en América-RJ, Palestra Itália y Botafogo-RJ, en lo cual permaneció entre 1936 y 1946, además de haber actuado en algunos partidos por la ”Seleção Brasileira”.
Después de jubilarse como jugador, se convirtió en un entrenador de suceso, conduciendo la Selección de fútbol de Brasil a su segundo título mundial en Chile, 1962. Aymoré dirigió la ”Seleção” en 61 partidos, con 37 victorias, 9 empates y 15 derrotas. Además de conquistar la Copa del Mundo, fue entrenador del equipo "Canarinho" en las conquistas de los títulos de la Taça Oswaldo Cruz en 1961 y 1962, Taça Bernardo O'Higgins en 1961 y 1966, Copa Roca en 1963 y Taça Rio Branco en 1967.
Entre los equipes entrenados por Aymoré Moreira, estuvieron el Bangu, Palmeiras, Portuguesa, Botafogo-RJ, São Paulo y Galícia.
Aymoré falleció en Salvador de Bahía en 26 de julio de 1998.
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