La arquidiócesis de Santa Cruz de la Sierra (en latín: Archidioecesis Sanctae Crucis de Sierra) es una sede metropolitana de la Iglesia católica en Bolivia. En 2014 contaba con 1 944 000 bautizados en 2 466 000 habitantes. Desde 2013 es regida por el arzobispo Sergio Alfredo Gualberti Calandrina.
La arquidiócesis comprende las siguientes provincias del departamento boliviano de Santa Cruz: Andrés Ibáñez, Ignacio Warnes, Obispo Santistevan, Sara, Ichilo, Vallegrande, Florida y Manuel Caballero. Comprende además una pequeña parte de la provincia Cordillera.
La sede arzobispal es la ciudad de Santa Cruz de la Sierra, en donde se halla la catedral basílica de San Lorenzo. A la catedral le fueron asignados 2 dignidades y 2 canónigos.
El territorio está subdividido en 78 parroquias.
La diócesis de Santa Cruz de la Sierra fue erigida el 5 de julio de 1605 separando territorio de la diócesis de La Plata o Charcas (hoy arquidiócesis de Sucre). Originariamente era sufragánea de la arquidiócesis de Lima. Su sede fue la ciudad de San Lorenzo Real de la Frontera (o San Lorenzo de la Frontera) hasta que en 1622 esta población fue trasladada a orillas del río Piray dando origen a la actual Santa Cruz de la Sierra. Originalmente comprendía 3 curatos o parroquias: San Lorenzo el Real de la Frontera (o La Barranca), Santa Cruz de la Sierra (ubicada hasta 1622 en lo que hoy es el santuario de Cotoca) y San Francisco de Alfaro.
El comisionado real Alonso Maldonado de Torres, presidente de la Real Audiencia de Charcas, deslindó los límites entre las diócesis de La Plata y de Santa Cruz de la Sierra mediante un auto el 17 de febrero de 1609. Dispuso que esta última diócesis comprendiera los 3 curatos de la gobernación de Santa Cruz de la Sierra y los de Mizque (o Salinas del Río Pisuerga) y de las Yungas de Pocona (pertenecientes al Corregimiento de indios de Mizque y Pocona) y el del partido de Cliza perteneciente a Cochabamba. El número de curatos se elevó a 13: 3 en la gobernación de Santa Cruz de la Sierra (que quedaron reducidos poco después al de esta ciudad), 7 en el corregimiento de Mizque y Pocona y 3 en el partido de Cliza. El 20 de julio de 1609 entró a formar parte de la provincia eclesiástica de la arquidiócesis de La Plata o Charcas, elevada ese día.
En 1649 fue instituido el seminario diocesano, dedicado a san Juan Bautista, que fue cerrado a fines de 1661 y reabierto en 1770. Hasta 1767 los obispos y canónigos prebendados residieron habitualmente en Mizque, dado la insanía del clima en Santa Cruz de la Sierra y las continuas guerras con los indígenas.
En la relación del virrey del Perú José Antonio Manso de Velasco a su sucesor con fecha 23 de agosto de 1761 indicó que la diócesis de Santa Cruz de la Sierra (que llama Misque) tenía 17 836 personas en las 3 provincias que entonces la integraban: Misque, Santa Cruz de la Sierra, y 7 pueblos de la nación chiquitos.
El 22 de agosto de 1804 el rey dispuso por célula: que se agreguen sin réplica al Arzobispado de Charcas los pueblos de Misque, Tarata y Punata, separándolos de Obispado de Santa Cruz de la Sierra.
El 1 de diciembre de 1917, el 22 de mayo de 1919 y el 27 de enero de 1930 cedió porciones de su territorio para la erección de los vicariatos apostólicos de El Beni, del Chaco (hoy vicariato apostólico de Camiri) y de Chiquitos (hoy diócesis de San Ignacio de Velasco).
El 30 de julio de 1975 fue elevada al rango de arquidiócesis metropolitana con la bula Quo gravius del papa Pablo VI.
La arquidiócesis al término del año 2014 tenía una población de 2 466 000 personas y contaba con 1 944 000 bautizados, correspondientes al 78,8% del total.
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